ケージの中にいるときには、その中がうさぎさんにとってのいつもの縄張りで、トイレの場所も固定されているのだと思います。これに対して、放してあげる部屋にはケージのように縄張りを持たせるものがなく、部屋全体が縄張りとなっており、その為トイレが定まっていないのではないでしょうか。きっとうさぎさんにとっても、放されることによって、新しい縄張りを探索し、どこをどう使うか考え中なのかもしれませんよ。また自分の臭いを付けるためのマーキングの意味も強いと思います。使っているトイレだけを持ってきても、そううまくはいかないのかもしれませんね。
運動させる部屋にケージごとうさぎさんを引っ越させることはどうでしょうか。普段から同じ部屋であれば、うさぎさんも考え込まなくてよくなるかもしれませんよ。ケージ飼いの方の多くは、運動する場所にはうさぎさんが生活するケージがあるようです。ケージ内のトイレにもどって排泄したり、外にトイレの場所を決めていたりするうさぎさんが多いようですが、もちろんそうなるまでには、皆さん苦労されているようです！
また運動時にその部屋に放すしかないのだとしたら、部屋全体ではなくサークルなどで行動範囲を制限してあげてはいかがですか？縄張りが助長されるような環境ですと、今回のようなうさぎの行動が問題行動としてみられ、うさぎのストレスとして行動となります。また興奮状態でもおしっこをしてしまう場合もありますので、興奮を大きくさせないためにも、範囲を制限させてあげるとよいかもしれません。トイレのしつけができるまでは、この範囲だけは粗相されてもしょうがないと思う寛大な心も大切かもしれませんね。カーペットの上にペットシーツなどを敷いて、その上に洗えるマットなどで、汚されても良い状態を作ってあげてはいかがでしょうか。
本来穴うさぎの改良種として誕生しているペットうさぎは、犬や猫のように運動要求が実はないのです。興奮さえしなければ、どちらかというと一日中のんびりしている動物です。これは、心臓などの大きさからも理解できる事なのです。
お互いストレスにならない一番良い方法をよく考えてくださいね！どうぞ頑張って下さい。